南都讯 董晓妍 实习生马欣瑞 通讯员苏倩怡 7月21日,国际顶尖学术期刊《Nature》在线发表了暨南大学化学与材料学院陆伟刚教授和李丹教授研究团队的研究成果《Orthogonal-array dynamic molecular sieving of propylene/propane mixtures》,暨南大学化学一级学科博士点首届博士研究生曾恒为论文第一作者,暨南大学为唯一完成单位。
《nature》刊发该研究团队的研究成果。
丙烯分离方案新突破,应用前景广阔
丙烯是全球产量最高的基础有机化工原料之一,是塑料瓶、有机玻璃、家电外壳、防护口罩、注射器等生活、医疗用品的基本原料。丙烷裂解生产丙烯是工业界重要的技术路线。然而,这一技术并不能直接得到高纯度丙烯。为去除残留的丙烷,工业上往往以高昂的设备投资和巨大的能量消耗作为代价。寻求绿色的分离方案,是未来实现碳达峰、碳中和的重大需求。
暨南大学化学与材料学院院长、“广东省国家杰出青年基金获得者”“国家万人计划领军人才”李丹介绍道,可以通俗地理解为,在串联机制的基础上,正交阵列动态筛分机制是在“通道”两侧增设了许多“口袋”,“袋口”可以根据气体的种类“伸缩”,捕获气体中的丙烯分子,从而在本质上不同的压力下高效地分离丙烯/丙烷(1/1)混合物。“就像是我们在传统的影院里,看完电影后,影厅两侧开放多个出口,人群可以更快疏散。这个新机制也让气体分离更有效率了。”
李丹介绍,分子筛是一种很成熟的分离材料,已被广泛应用于石油化工、煤化工、空气分离与净化、环境治理等多个领域。但是,分子筛吸附剂的应用也存在许多挑战,例如,精确的孔径设计困难,吸附动力学缓慢和吸附量低。
金属-有机框架材料(Metal-Organic Framework,MOF)是一类新兴的由金属节点和有机配体通过自组装形成的具有确定组成与结构的晶态多孔材料。和传统的多孔材料(分子筛、活性碳等)相比,前者凭借其可设计剪裁的框架和丰富多样的孔道结构吸引了科研工作者的广泛兴趣。
新材料实现丙烯丙烷分离最佳效果
暨南大学化学与材料学院陆伟刚、李丹教授研究团队针对MOF材料,首次提出正交阵列动态筛分机制,成功构筑了一例基于该分离机制的框架材料(命名为JNU-3)。
该材料拥有三维网格结构,沿着晶体学a轴是4.5 × 5.3 Å的一维通道,在一维通道两侧是排列整齐的分子口袋,分子口袋和一维通道通过一个约3.7 Å的动态“葫芦形”窗口相连。
气体可以在一维通道中快速扩散,而分子口袋则通过“葫芦形”窗口选择性地捕获丙烯分子,从而获得迄今为止最佳的丙烯/丙烷分离效果。研究人员通过原位单晶衍射和计算模拟解析了丙烯和丙烷分子与JNU-3的相互作用的筛分机制和动态过程。
李丹和团队进行实验研究。
据悉,本次材料分离出的丙烯生产能力和纯度分别为34.2 L/kg(99.5%)、53.5 L/kg(99.5%),优于早前发现的Y-abtc与KAUST-7两种材料,目前该材料分离出的丙烯生产能力高、纯度佳,明显优于文献报道的材料。
坚持克服科研困难,终获《Nature》刊文机会
值得一提的是,该研究由暨南大学化学与材料学院超分子配位化学研究所团队独立完成这一研究的相关工作也得到了国家自然科学基金重点项目、广东省自然科学基金、广东省基础与应用基础研究重大项目和暨南大学等的大力支持。
论文第一作者,博士研究生曾恒。
据悉,该研究所成立于2017年,旨在开展具有重大科学意义和应用前景的超分子配位功能材料的分子设计、合成技术、晶体工程和材料创制,并探索这些材料在能源、环境和生物医药等领域的应用。
“验证结果过程中的重复实验花费了大半年时间,要不停地测验纯度,更换方案。”论文第一作者曾恒回忆研究过程中的困难,坦言道,“研究中新机理‘正交阵列动态筛分机制’的提出也曾受到质疑,我们花了三个月时间从实验到理论,最终完成了新机理的证明和技术应用。”
研究团队合影。
“如今回忆,投稿后的审稿流程也略有坎坷。”李丹教授介绍道,“《Nature》审稿后,对方也提出了一些问题。我们团队花了半年时间,补充实验、研究机理,经过5个多月的数据查核,不间断地回复对方的查核邮件,最终顺利回应了对方的各类问题。从投稿到刊文,中间有一年多时间。团队克服种种困难,如今收获了好的结果。”
摄影:南都记者董晓妍 实习生马欣瑞 通讯员苏倩怡
编辑:董晓妍